如何能净化水体中抗生素等有机污染物?同济大学研究团队提出了一种全新的解决方案,通过光催化生成自由基的选择性调控,大大提升了污染物的降解效率。
近日,国际权威学术期刊《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)在线发表了同济大学环境科学与工程学院凌岚教授团队的这一科研成果,论文题为“Harmonizing the cyano-group and Na to enhance selective photocatalytic O2 activation on carbon nitride for refractory pollutant degradation”(氰基和钠协同调控碳氮材料分子氧活化路径提升污染物降解效率)。
水体安全直接关乎公众健康,日益受到广泛关注。光催化分子氧活化技术能够在太阳光作用下产生电子和空穴,并将氧气活化为具有高污染物氧化能力的活性氧物种(如羟基自由基、超氧自由基),从而能解决水体中抗生素等有机污染物的净化问题。一方面减少光生电子-空穴对之间的相互纠缠,另一方面抑制电子和空穴在传输过程中的再复合,能显著提升光催化分子氧活化过程中的自由基产率,从而提升水体有机污染物的净化效率。
凌岚教授团队以碳氮材料作为研究模板,通过在该材料中同时引入氰基和钠,制得具有高电子-空穴分离能力的新型材料。研究发现,氰基的引入能吸引光生空穴,从而降低了光生电子-空穴对之间的相互纽带。在氰基和钠的协同作用下,电子能快速迁移至反应位点附近。钠的加入使碳氮材料能捕获这些迁移中的电子,用于后续的氧气活化反应,从而极大程度抑制电子和空穴的复合过程。基于上述优势,这一新型材料展现出了97.6%的自由基选择性,对抗生素、塑化剂、农药等污染物均具有良好的去除能力。
该研究对电子和空穴的分离路径及其迁移过程进行了详细解析,提出了一种巧妙的材料改性策略,通过同步调控电子和空穴间的相互作用,以及两者的复合过程,显著提升了碳氮材料的自由基选择性,从而增强了水体中有机污染物的降解效率。研究突出了分子氧活化选择性在环境治理方面的重要作用,提供了一种全新的污染物控制思路,解决了传统水处理过程中污染物去除率低的难题。
凌岚教授为该论文的通讯作者,直博生徐铭楷为第一作者,论文的合作作者包括同济大学环境科学与工程学院的本科毕业生王瑞兆、博士毕业生傅浩洋以及上海交通大学的博士后石彦彪。
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